應用於PEMFC陰極氧還原反應之Pt-Cu雙元觸媒製備及特性分析; A study on Pt-Cu binary alloy catalyst and its relevance to electro reduction of oxygen for fuel cell applications

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Title:	應用於PEMFC陰極氧還原反應之Pt-Cu雙元觸媒製備及特性分析;A study on Pt-Cu binary alloy catalyst and its relevance to electro reduction of oxygen for fuel cell applications
Authors:	羅聖才;Sheng-Tsai Lo
Contributors:	機械工程研究所
Keywords:	白金-銅雙元觸媒;氧還原反應;oxygen reduction reaction;Pt-Cu binary catalyst
Date:	2005-07-05
Issue Date:	2009-09-21 11:49:30 (UTC+8)
Publisher:	國立中央大學圖書館
Abstract:	本文中利用醇類還原方式製備Pt-Cu/XC-72R雙元金屬觸媒，針對銅金屬前驅物種類、不同還原劑、反應的溫度及反應的時間作研究分析。在實驗中可以發現使用醇類還原法製備純白金觸媒，觸媒的顆粒度可以控制在2-3nm左右，也可以抑制聚集的現象。而將白金跟銅的前驅物同時反應容易造成金屬顆粒的聚集，且不易控制顆粒的大小，觸媒氧還原反應(ORR)活性較差，且在醇類還原下銅金屬都為非晶結構。針對兩種方式的觸媒做加溫測試可以發現，同時合成的雙元觸媒在未加溫的情況下，在XRD的測試結果中，白金的FCC繞射峰位置便會產生偏移，且隨著加溫溫度越高顆粒大小明顯的增加，使用完成的Pt/XC-72R再披覆銅的觸媒在未加溫情況下白金的FCC繞射峰並不會有明顯的偏移，且隨著加溫溫度增加繞射峰會先偏移，然後出現Pt-Cu的超晶格（Super lattice）繞射峰，兩種方式的觸媒都是以300°C加溫後ORR活性最佳。 Pt/XC-72R添加不同比例的銅金屬顆粒，使用長時間含浸的方式可以得到分布均勻且顆粒度在2-3nm的雙元觸媒，在金屬原子比例為Pt:Cu=2:1時活性最佳，若銅的含量過高時，便會造成顆粒的聚集，使得觸媒的活性下降。在XPS的白金價態分析中，明顯的發現添加銅可以增加零價白金的含量，以致於觸媒的ORR活性能夠明顯的增加，但在經過高溫處理的觸媒因為顆粒聚集和顆粒尺寸的增加，就算金屬態白金的含量很高，反應的活性依然明顯的降低。在組裝電池的測試當中，證實了實驗室所使用的方法確實可以有效的製備MEA。在低溫測試當中，最高的電流密度可以到達1600mA/cm2，ORR活性最佳的觸媒樣品在0.6V的電流密度可以到達商用觸媒的2倍左右，大致上性能的趨勢與電化學活性測試的高低情形並不會有明顯的出入。但因為小電池排水不易的問題在高溫測試下會出現明顯的水氾濫情況。使得Pt-Cu/XC-72雙金屬觸媒對於ORR反應提升的主要原因，包括了在添加銅金屬可以減低白金的晶格間距增加對氧的吸附能力。且添加銅金屬會抑制白金的氧化，增加零價白金的含量有效的提升活性。另外銅離子本身便易於吸附氧氣，增加了觸媒對氧的吸附區域，也因此Pt-Cu 雙元觸媒能夠具備較高的ORR活性。
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